Durch die Anstellung des ersten hauptamtlichen Bibliothekars im Jahre 1957 und durch die Bereitstellung eines festen Etats, erfolgte nun ein gezielter Bestandsaufbau mit den Sammelschwerpunkten: Theologie, Philosophie, mittelalterliche Geistes- und Kirchengeschichte, Mönchtum, christliche Kunst, Kirchenbau, Kirchenmusik und Geschichte des Bistums Münster. Bis heute orientiert sich die Anschaffungspolitik der Bibliothek an diesen Vorgaben. Besonderer Wert wurde und wird auf die Bereitstellung fremdsprachiger theologischer Literatur gelegt.
Seit Beginn der 1990er Jahre verzeichnet die Bibliothek vor allem im Bereich der Sammlungen einen massiven Bestandszuwachs durch die Übernahme von zahllosen Nachlässen und Dauerleihgaben, die sowohl von Privatpersonen als auch von kirchlichen Institutionen stammen.
Seit der Übernahme der Studien- und Zentralbibliothek der Franziskaner als Dauerleihgabe im Jahr 1995 war der Bestand der Diözesanbibliothek an drei Standorten untergebracht:
1. Diözesanbibliothek am Überwasserkirchplatz
An diesem (Haupt-)Standort der Gesamtbibliothek waren der größte Teil des Altbestands, die monographische Literatur der Anschaffungsjahrgänge 1976 - 2001, die Santini-Sammlung sowie der Lesesaalbestand untergebracht.
2. Außenmagazin der Diözesanbibliothek am Kardinal-von-Galen-Ring
Der komplette Zeitschriftenbestand, die monographische Literatur der Erwerbungsjahrgänge 1957 - 1975, die Zeitungen sowie die Dissertationen der Diözesanbibliothek befanden sich in der ehemaligen Kapelle des Ludgerianums am Kardinal-von-Galen-Ring.
3. Studien- und Zentralbibliothek der Franziskaner am Hörsterplatz
Am Standort Hörsterplatz war der gesamte Bestand der Studien- und Zentralbibliothek der Franziskaner untergebracht. Weiter waren hier gelagert die Handschriften und Inkunabeln sowie einige Sammlungen der Diözesanbibliothek.
Ab der Jahrtausendwende stand weder am Standort Überwasserkirchplatz noch im Außenmagazin freie Stellfläche zur Unterbringung von Neuerwerbungen zur Verfügung. Lediglich die Studien- und Zentralbibliothek der Franziskaner verfügte noch über Platzreserven für ca. drei Jahre.
In dieser Situation entschloss sich die Diözesanleitung zu einem kompletten Neubau am Standort Überwasserkirchplatz.
Nach gut zweijähriger Bauzeit wurde das neue Gebäude am 9. Dezember 2005 durch Bischof Dr. Reinhard Lettmann offiziell eröffnet.
Etwa seit dem Jahr 2000 hat sich der Aufgabenbereich der Bibliothek durch die Katalogisierung von nicht-eigenen, externen Beständen wesentlich erweitert. Damit wird auch das Ziel verfolgt, alle wichtigen Buchbestände des Bistums Münster in einem Gesamtkatalog zu erfassen.
Da die Bibliothek im Laufe ihrer Geschichte stets in kirchlicher Trägerschaft stand und – abgesehen von nicht quantifizierbaren Einbußen während der Wiedertäuferwirren 1534/35 sowie bei der Evakuierung gegen Ende des Zweiten Weltkriegs – nennenswerte Verluste nicht bekannt sind, verfügt sie heute über einen gewachsenen Bestand aus über 600-jähriger ununterbrochener Sammlungstätigkeit.